担载型贵金属催化剂上甲烷直接羰基化反应

【摘要】：利用程序升温脉冲反应、恒温脉冲反应及探针分子表面反应技术较系统地考察了担载型贵金属催化剂上甲烷直接羰基化制乙醛的反应，研究发现通过采用总反应分解法操作后，能够克服甲烷直接羰基化反应的热力学限制，将总反应转化为两个可在较温和条件发生的反应，首次实现了CH4＋CO→CH3CHO的反应即首先进行甲烷的分解，然后引入CO与甲烷分解所产生的表面物种直接反应生成乙醛．本文还探讨了甲烷吸附条件，CO与甲烷分解所产生的表丙碳物种间的作用等反应的影响因素、探针分子CH3I的表面反应结果显示甲烷分解产生的CHx（ad）（x≤3）物种可能是该反应的活性中间体 【作者单位】： 石油大学炼制系!山东东营257062 中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室!兰州730000 中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室!兰州730000 中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室!兰州730000
【关键词】： Carbonylation of methane Noble metals catalysts Ethanal formation
【分类号】：O621
【正文快照】： 1前言甲烷直接谈基化制乙醛、乙醇等含氧化学品的反应是化学家们梦寐以求的最具吸引力的甲烷有效利用途径之一·但由于该反应热力学的限制（凸G700K二Ic：l．OkJ·fT－10卜、这个反应一直未能实现．I引apisl；，vska｝，朴」曾利用光辐射技术，成功地使CH。与COZ反应制得各种

您可以在本站搜索以下学术论文文献来了解更多相关内容

SiO_2担载的过渡金属催化剂上甲烷直接羰基化反应    阎子峰,薛锦珍,沈师孔,王弘立

有机-无机杂化L-Rh/SiO_2氢甲酰化催化剂的研究 Ⅰ.PPh_3-Rh/SiO_2的催化性能及表征    朱何俊,丁云杰,严丽,何代平,王涛,陈维苗,吕元,林励吾

新型水溶性膦配体PDBPDS的制备及在氢甲酰化反应中的应用    张敬畅,严斌,曹维良,唐波

烯烃氢甲酰化催化剂研究    彭建林,王源平

羰基化反应的若干开发研究进展    刘金尧,朱起明

新型甲醇羰基化反应的催化剂结构设计及应用    柳忠阳,潘平来,蒋华,袁国卿

甲醇气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯的研究Ⅰ.催化剂制备及反应性能    王延吉,赵新强,苑保国,张秉常,丛津生

新型锚链固定的多相化铑膦氢甲酰化催化剂的制备与性能    张月成,赵继全,韩建萍,焦永杰

CH_4-CO_2低温转化合成含氧有机物的研究    王晓红

多金属氧酸有机金属衍生物研究进展    韩瑞娟;

    

    

    

    

    

    

    

    

    

原位脉冲量热研究包裹型Ir-in-CeO_2与担载型Ir-on-CeO_2催化剂上CO氧化过程    林坚;李林;王晓东;张涛;

担载型分子筛催化剂上CH_4选择还原NO反应的研究    任丽丽

担载型金催化剂上丙烯选择还原NO_x反应的研究    王新葵

过渡金属磷化物的制备、表征和肼分解性能的研究    程瑞华

长链烯烃氢甲酰化反应负载型催化剂制备和性能的研究    杨勇

中孔纳米催化材料的非模板剂合成和表征研究    姚楠

氧化钼基催化剂上正庚烷异构化反应的研究    汪颖军

激光诱导荧光光谱在多相催化研究中的应用    陈钧

担载型树枝状高分子金属催化剂的合成及其在常温常压下催化氢化性能研究    郭臻

钼基金属氧化物催化剂在丙烷氧化脱氢反应中的活性位研究    王宇光

多金属砷钨化合物的水热合成、结构表征及性质研究    王伟

硼钨多金属氧酸化合物的水热合成、结构及性质研究    郭桂玲

以多金属氧酸盐为构筑块的有机—无机杂化化合物的合成、结构与性质研究    于春法

多金属钨硼（磷）酸盐的水热合成、结构及性质研究    宋一平

SPE电解池用新型SiC担载析氧电催化的研究    王海燕

炭黑及碳纳米管担载型Pt催化剂的制备与电催化性能研究    郭未宽

Y/MCM-41的合成及担载Pd催化剂HDS反应性能研究    侯冬梅

醇氧化催化剂的合成及其性能研究    康巧香