担载型过渡金属催化剂上甲烷活化的TPSR研究

【摘要】：采用程序升温表面反应(TPSR)手段,系统地探讨了甲烷在过渡金属催化剂上的吸附活化特征,并对甲烷分解后产生的表面碳物种进行了考察。研究表明,CH_4确能在SiO_2担载的过渡金属(Co、Ni)催化剂表面发生解离吸附,生成复杂的表面碳物种,其中低温(＜400K)下的C_α是以原子态存在的碳化物型表面物种,它具有较高的配位不饱和度,因而具有较强的C—C成键能力。C_β(500~700K)是以M—CH_x(x≤3)形式存在的无定型表面碳物种,不同金属其特征亦不相同,C_γ(＞800K)是以石墨型存在的非活性表面碳物种。C_γ是催化剂失活的重要因素,高温有利于其生成。同时C_α的生成受制于催化剂表面碳 【作者单位】： 石油大学炼制系!山东东营257062 中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室!730000 中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室!730000 中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室!730000
【关键词】： 甲烷 吸附活化 过渡金属催化剂 表面碳物种 程序升温表面反应
【分类号】：O643.3
【正文快照】： ＿＿技术对甲烷在担载型过渡金属催化剂上的活化1前百二＿＿＿二二人士瓦i二三二台而市二二’‘”“做了较为系统的考察,并探讨了不同吸附条件将甲烷直接转化为应用价值更大的化学品对甲烷活化的影响。是目前多相催化领域十分富有挑战性的课题之＿＿。。、。,。~T二二万二丁

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