负载型钼基催化剂上甲烷、乙烷无氧芳构化反应研究

【摘要】：研究了不同载体钼基催化剂上甲烷、乙烷的无氧芳构化反应．在所采用的载体（Ａｌ２Ｏ３、ＳｉＯ２、ＨＺＳＭ－５）中，ＨＺＳＭ－５具有最佳性能．对甲烷的芳构化反应，Ｍｏ／ＨＺＳＭ－５催化剂表现出较高的活性和芳烃选择性；而Ｍｏ／Ａｌ２Ｏ３或Ｍｏ／ＳｉＯ２催化剂则相对较差．对于乙烷的反应，钼物种的存在更有利于甲烷（ＨＺＳＭ－５或ＳｉＯ２上）或乙烯（Ａｌ２Ｏ３上）的生成，芳烃选择性相对较低．钼物种较强的断键能力可能是使甲烷Ｃ－Ｈ键活化的原因．在各种载体的催化剂上，对甲烷反应均有诱导期，而对乙烷反应却没有．ＴＰＳＲ实验表明，对于甲烷的反应，苯生成前的诱导期内出现ＣＯ２和Ｈ２Ｏ的双峰结构，这表明催化剂体系钼物种的还原是分步进行的；而对于乙烷的反应，却没有此结构．甲烷反应的诱导期应与催化剂体系钼物种的还原有关． 【作者单位】： 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室
【关键词】： 甲烷 乙烷 无氧芳构化 钼基催化剂 还原 诱导期
【分类号】：O623.11
【正文快照】： 甲烷是最为稳定的烃类分子，其Ｃ－Ｈ键能为４３５ｋＪ／ｍｏｌ，它的活化是对催化科学较为严峻的挑战．因此，甲烷的活化和催化转化成为近年来催化研究中的活跃领域．自１９９３年Ｗａｎｇ等人［１］首次报道在过渡金属修饰的ＨＺＳＭ－５上甲烷无氧芳构化反应以来，许多研

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