负载型Rh,Ru催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应机理的原位时间分辨红外光谱研究

【摘要】：采用原位时间分辨红外光谱(in situ TR-FTIR)技术, 在500~600℃、时间分辨率优于0.3 s的条件下, 对CH4/O2/He (2/1/45, 摩尔比)混合气在不同预处理后的Rh/SiO2, Ru/?-Al2O3和Ru/SiO2上的反应及其与催化剂上吸附CO物种的作用情况进行了跟踪、考察. 实验结果表明, 在还原态和工作态Rh/SiO2上, CO是POM反应的初级产物. 由甲烷直接脱氢生成表面吸附氢和CHx (x = 1~3)物种, 后者再进一步氧化生成CO是Rh/SiO2上POM反应的主要途径. 在Ru/?-Al2O3, Ru/SiO2和氧化态的Rh/SiO2上, CO2是CH4/O2/He混合气反应的初级产物. CH4与CO2和H2O的重整反应是Ru/?-Al2O3和Ru/SiO2上CO和H2生成的主要途径. 在Rh/SiO2和Ru/?-Al2O3上, 催化剂表面吸附CO物种的进一步氧化是POM反应中CO2生成的重要途径之一. 【作者单位】： 厦门大学化学系固体表面物理化学国家重点实验室物理化学研究所!厦门
【关键词】： 甲烷部分氧化 合成气 反应机理 原位时间分辨红外光谱 钌 铑 负载型金属催化剂
【基金】：国家重点基础研究发展规划项目!(批准号: G1999022408) 高等学校博士学科点专项科研基金
【分类号】：TE665.3
【正文快照】： 甲烷部分氧化(POM)制合成气反应作为优化利用甲烷的途径之一, 近年来受到人们广泛的重视. 对于该反应的机理, 特别是负载型贵金属催化剂上的反应机理至今尚无定论[1~9]. 不少实验结果表明, 在负载型Ru[1], Rh[2~4], Pd[5]和Pt[6]等催化剂上, CH4直接氧化为CO和H2是POM反应的

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