激光促进H_3PW_(12)O_(40)表面甲烷部分氧化反应

【摘要】：以H3 PW12 O4 0 (PW12 )作为固体表面材料 ,用IR ,TPD和激光促进表面反应 (LSSR)技术等手段考察了PW12的表面构造、化学吸附性能和激光促进CH4 部分氧化合成CH3 OH的反应规律 .PW12 表面上存在着Lewis碱位 (W=O和W O W键中的氧位 )和Lewis酸位 ( W6+ ) .CH4 在PW12 表面的Lewis碱位上发生化学吸附 ,主要吸附位是W =O键 .采用 980cm-1的激光激发PW12 表面的W =O键 ,在 10 0℃以上和常压下 ,CH4 的部分氧化反应顺利进行 .CH3 OH是CH4 氧化的直接产物 ,HCHO ,CH3 OCH3 和烃类是CH3 OH进一步反应的产物 .H2 O分子在反应中的作用可能为 :通过激光参与下H2 O分子与PW12 表面发生相互作用 ,能产生有利于CH4 吸附和CH3 OH生成的表面活性位W6+ O-,同时产生有利于气相分子氧补充反应消耗晶格氧的表面氧缺位 ,从而提高光能的有效利用并加速CH4 直接氧化反应的进行 .根据实验结果 ,探讨了LSSR机理 【作者单位】： 天津大学化工学院!天津300072 天津大学化工学院!天津300072
【关键词】： 甲烷 部分氧化 甲醇 杂多酸 磷钨酸 激光促进表面反应
【基金】：国家自然科学基金资助项目!(2 9773 0 3 1)
【正文快照】： 天然气主要成分甲烷的部分氧化反应是目前催化领域的一个热点 ,在理论和实用方面都很有意义[1～ 3] .由于ＣＨ4 本身结构稳定 ,性质相对惰性 ,且Ｃ Ｈ键键能很大 (438ｋＪ/ｍｏｌ) ,故ＣＨ4 的活化和反应往往需要较高的温度 (30 0℃以上 ) .然而 ,ＣＨ4的部分氧化产物ＣＨ3Ｏ

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