Rh/SiO_2催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应

【摘要】：利用程序升温脱附、程序升温还原、程序升温表面反应、程序升温反应和化学捕获反应等手段 ,对Rh/SiO2 催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应进行了研究 .结果表明 ,Rh/SiO2 催化剂上甲烷部分氧化制合成气机理属于热解 氧化反应机理 .甲烷首先在催化剂上发生解离吸附 ,产生具有不同H/C比的化学吸附物种CHx(x =1～ 3) .其中 ,具有较高H/C比的CHx 可能是甲烷部分氧化反应的活性物种 ,而具有较低H/C比的CHx 可能是催化剂上积碳并导致催化剂失活的来源 .活性物种CHx在活性氧物种的作用下 ,生成含氧中间体物种CHxO或继续脱氢 .含氧中间体物种进一步分解 ,即生成CO和H2 ;CO2 也可由CHx 或CHxO物种进一步氧化生成 【作者单位】： 浙江师范大学物理化学研究所和化学系 厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室 宁德师范专科学校化学系 浙江师范大学物理化学研究所和化学系 浙江师范大学物理化学研究所和化学系 浙江师范大学物理化学研究所和化学系 浙江师范大学物理化学研究所和化学系 浙江师范大学物理化学研究所和化学系
【关键词】： 铑 氧化硅 负载型催化剂 甲烷 部分氧化 合成气
【基金】：国家重点基础研究发展规划项目 (G19990 2 2 40 8) 国家自然科学基金资助项目 ( 2 0 0 2 3 0 0 1)
【分类号】：O643.3
【正文快照】： 近年来 ,有关甲烷部分氧化 (POM )制合成气无论在催化剂研制和反应工艺改进等方面都取得了相当的进展[1～ 7] .但是 ,在POM反应机理及催化剂的活性位等方面 ,仍未取得统一的认识 ,在许多方面甚至存在较大的分歧 .因此 ,进一步研究甲烷在催化剂表面的吸附活化过程和POM反应机理

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