Ir/SiO_2上甲烷部分氧化制合成气反应的原位时间分辨红外和原位Raman光谱表征

【摘要】：采用原位时间分辨红外光谱和原位显微Raman光谱技术对Ir/SiO2 上甲烷部分氧化 (POM)制合成气反应的初级产物和反应条件下催化剂表面物种进行了跟踪考察 ,实验结果表明 ,在H2 预还原的新鲜Ir/SiO2 表面 ,CO是V(CH4)∶V(O2 )∶V(Ar) =2∶1∶45混合气反应的初级产物 ,因而甲烷的直接氧化过程是CO生成的主要途径 ;而在稳态反应条件下 ,CO生成的途径可能主要来自CO2 和H2 O与催化剂表面积碳物种 (CHx)和 /或CH4的反应 .催化剂上生成的积碳可能是导致稳态条件下Ir/SiO2 上POM反应机理不同于H2 预还原的新鲜催化剂的主要原因 . 【作者单位】： 厦门大学化学系物理化学研究所固体表面物理化学国家重点实验室 厦门大学化学系物理化学研究所固体表面物理化学国家重点实验室 厦门大学化学系物理化学研究所固体表面物理化学国家重点实验室 厦门大学化学系物理化学研究所固体表面物理化学国家重点实验室 厦门大学化学系物理化学研究所固体表面物理化学国家重点实验室 厦门大学化学系物理化学研究所固体表面物理化学国家重点实验室 厦门大学化学系物理化学研究所固体表面物理化学国家重点实验室
【关键词】： 甲烷部分氧化 合成气 铱催化剂 反应机理
【基金】：国家重点基础研究发展规划 (No.G1 9990 2 2 4 0 8) 国家自然科学基金 (No .2 0 0 2 1 0 0 2 )资助项目
【分类号】：TE665.3
【正文快照】： 甲烷部分氧化(POM)制CO和H2 作为合成气化学的“龙头”反应 ,因可望取代甲烷与水蒸气的重整反应 ,成为工业上生产合成气的主要途径 ,其重要性和应用前景引人注目 .有关该反应的机理是人们争论的一个焦点 ,一种观点认为CH4首先发生完全氧化生成CO2 和H2 O ,未转化的CH4再分别与

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