甲烷部分氧化机理的DFT研究—CH_4的活化与解离

【摘要】：使用量子化学计算方法,通过对密度泛函理论(DFT)的应用,采用周期性的分子模型(vaccumslab),模拟计算了甲烷和甲基在Ni(111)表面的吸附和解离(CH4(g)→CH3(ads)+Hads→CH2(ads)+2Hads)。甲烷、甲基和亚甲基分别吸附于Ni(111)表面的hcp、bridge和bridge位置。以物理吸附于催化剂表面的甲烷为反应物,化学吸附于催化剂表面的亚甲基和氢为产物,计算得到甲烷和甲基的解离能分别为42kJ/mol和45 5kJ/mol,活化能分别为202 2kJ/mol和98 2kJ/mol,并对解离路径进行了详细的分析。 【作者单位】： 天津大学石化技术中心绿色合成与转化教育部重点实验室 天津大学石化技术中心绿色合成与转化教育部重点实验室 天津大学石化技术中心绿色合成与转化教育部重点实验室
【关键词】： 量子化学 DFT 甲烷 解离
【分类号】：O621
【正文快照】： 0　前言随着全球能源危机日益严重,世界各石油消耗国都在努力开发新的能源,以减少对石油的依赖程度。天然气作为一种十分有前途的新的能源,越来越吸引人们的注意力,而且其很可能成为将来化学品的基本碳源。把CH4制成合成气,进一步制得氨、甲醇,或者利用CO再合成一系列精细化

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