MCM-41负载铂催化剂在甲烷同系聚合中的载体效应

【摘要】：以纯硅和Si/Al比分别为15和10的MCM-41,以及经NH_4NO_3,HAc和NaNO_3的醇溶液交换的MCM-41为载体制得Pt/MCM-41系列催化剂,研究了在甲烷两步同系聚合生成C_(2+)烷烃过程中催化剂的载体效应。载体的N_2吸附和催化剂的TPR显示出各种MCM-41的孔结构和表面性质存在差异;负载Pt催化剂在甲烷反应中的催化性能不同。活性随Si/Al比的增高而增大,其中以纯硅MCM-41负载催化剂活性最高,这来源于它高的比表面及相应的金属Pt在其中的高分散性和它特殊的表面性质;另外,由酸性抽提液处理的含铝MCM-41因载体酸性增加,其负载催化剂的活性也相应提高。同时,在各种Pt/MCM-41催化剂表面CH_x中间物种和其中C_α的生成量与产物C_(2+)生成量随载体变化的规律相同。C_(2+)高碳烃的总生成量和产物选择性取决于MCM-41载体的Si/Al比,Na含量和表面酸碱性。 【作者单位】： 太原理工大学精细化工研究所煤科学与技术教育部重点实验室 太原理工大学精细化工研究所煤科学与技术教育部重点实验室 太原理工大学精细化工研究所煤科学与技术教育部重点实验室 太原理工大学精细化工研究所煤科学与技术教育部重点实验室
【关键词】： 甲烷 两步同系聚合 MCM- 负载铂催化剂 载体效应
【基金】：国家重点基础研究发展规划项目(G20000048090)
【分类号】：O643.32
【正文快照】： 1前言通过两步反应实现甲烷的同系聚合作为甲烷直接转化制备高碳烷烃的方法之一,已受到众多催化工作者的关注和研究[1,2]。甲烷两步反应的过程是:首先,在负载型过渡金属催化剂上甲烷发生解离式化学吸附,生成表面碳氢物种CHx(x≤3);然后,对CHx进行加氢生成C2以上的高碳烷烃。

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