固体氧化物电解质膜反应器中甲烷在Li/TiO_2上的氧化偶联

【摘要】：以Li2CO3为锂源,制备了Li/TiO2膜,并用TG-DTA和XRD等技术对其进行了表征,由TG-DTA结果并结合XRD图谱可知,陪烧过程中发生了化学反应,并形成新的物相Li1.33Ti1.66O4。在YSZ固体氧化物电解质反应器中研究了甲烷在Li/TiO2膜上氧化偶联,考查了预混合、电化学两种方式供氧时甲烷分压、反应温度及停留时间等对甲烷转化速率、各产物生成速率和选择性等影响,比较了两种方式供氧时反应速率、目标产物选择性,并基于实验结果对反应机理进行了分析。结果表明,提高甲烷分压和反应温度对甲烷转化速率和目标产物选择性有利;提高预混合时氧分压或电化学供氧时的电流均能使反应速率增大,但CO2生成速率显著增加,导致目标产物选择性减小;在相同的反应温度、甲烷分压和氧通量条件下,电化学供氧时,催化剂膜上氧浓度较大而气相氧浓度较小,甲烷的转化速率及C2选择性明显大于预混合供氧。 【作者单位】： 上海应用技术学院化工系;华东理工大学联合反应工程研究所;
【关键词】： 甲烷 氧化偶联 固体氧化物电解质 电化学供氧 预混合供氧
【基金】：上海市自然科学基金(07ZR14106) 上海市科委重点项目(06-JC-14095) 上海市教委基金(06-OZ-003)
【分类号】：TQ203
【正文快照】： 1引言甲烷的部分氧化,尤其是氧化偶联生成C2烃的研究一直受到研究人员关注,每年都有许多文献报道[1～11]。从结果来看,随着甲烷转化率的增大,C2的选择性下降,C2的收率基本上保持在25%左右。TiO2被用作甲烷氧化偶合材料获得了比较理想的结果[1],这可能与TiO2的半导体性质有关,

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