第一性原理模拟计算银-镍催化剂银覆盖率对甲烷解离吸附的影响

【摘要】：甲烷解离被认为是甲烷水蒸气重整反应的控速步骤。同时,甲烷的深度解离也会造成催化剂的积碳以及失活。在工业上使用的镍催化剂的基础上,加入银能够提高催化剂的抗积碳性能。为了从机理上解释银对催化剂抗积碳性能的影响,基于密度泛函理论(DFT)的计算,研究了银覆盖率为1/4、1/9单原子层(ML)时银-镍合金(100)表面上的甲烷解离吸附过程。计算得到了甲烷连续脱氢反应中各反应物、中间体、产物的吸附能和包含的基元反应的活化能,以及过渡态构型。计算结果表明:低含量的银对于表面反应的影响不大,而高含量银的加入会使得100面发生重整,从而能够显著地提高甲烷解离生成碳原子的能垒。 【作者单位】： 华东理工大学化学工程联合国家重点实验室;
【关键词】： 计算化学 密度泛函理论 甲烷解离 镍 银
【基金】：上海市“晨光计划”基金资助项目(2007CG41) 高等学校博士学科点专项科研基金资助项目(200802511007)
【分类号】：O643.36
【正文快照】： 合成气作为一种重要的化工原料,广泛应用于费托合成、合成氨和甲醇等重要工业过程。目前工业上采用的合成气生产方法是水蒸气重整工艺。由于此反应强吸热,因此在高温下(900～1300K)进行有利。然而在高温下,甲烷的深度脱氢和CO的歧化导致了工业上常用的镍基催化剂由于积碳而快

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