镍基催化上甲烷部分氧化反应机理的量化计算

【摘要】：采用密度泛函(DFT)及二级微扰(MP2)方法,结合混合基组对镍基催化上甲烷部分氧化反应机理进行了研究.计算结果表明,甲烷部分氧化的反应包含六步,其中有两步是副反应,各步的热焓分别为:212.46、-413.46、-69.65、135.28、-94.69、-42.25 kJ/mol.第一步甲烷的逐步脱氢是强吸热的,第五步为生成CO的关键反应且较容易发生,其活化能仅为44.59 kJ/mol. 【作者单位】： 南华大学化学化工学院;
【关键词】： 甲烷部分氧化 反应机理 量子化学 密度泛函
【分类号】：TE621
【正文快照】： 天然气是宝贵的化石能源,近年对煤、石油等资源的大量消耗引发的能源危机引起了世界各国科学家的关注,大力开发天然气的加工和利用是迫在眉睫的热点问题.天然气的主要成分是CH4,其二次加工比较困难,重整反应是CH4的最有效利用方式,主要包括水蒸汽重整、部分氧化重整和CH4-CO2

您可以在本站搜索以下学术论文文献来了解更多相关内容

理论研究中的量子化学计算方法    龙威;

镍基上甲烷与二氧化碳脱氢重整机理的理论研究    徐文媛;龙威;

甲烷重整制合成气机理研究的进展    龙威;徐文媛;

6种氮氧化物的量子化学理论研究    龙威;黄艳芹;黄坤荣;

甲烷催化部分氧化制合成气的研究进展    孙长庚,刘宗章,张敏华

甲烷三重整制合成气    姜洪涛;李会泉;张懿;

镍基上CH_4脱氢与超临界CO_2重整的量化计算    徐文媛;龙威;杜瑞焕;

化学化工网络信息资源整合研究    朱长菊;彭凤兰;

量子点在定量分析中的应用研究综述    张文龙;陈莉华;

双酚A与双酚B的结构与性质量化    龙威;

国内外甲烷催化部分氧化技术进展    王卫,申欣,孙道兴,程玉春

天然气替代丙烷气制备可控气氛的能耗分析    李伟;时章明;王洪才;

理论研究中的量子化学计算方法    龙威;

丙氨酸与金属配合物性质研究进展    熊爽;余永登;邓飞;郑润武;

1,1,2,2-四甲基-1,2-二氯二硅烷裂解机理的研究    龙威;徐文媛;杜瑞焕;郝伟;

AOT/异辛烷反胶束体系制备CdTe量子点的研究    林谦;王小燕;罗志敏;

依托化学理论的化学生产体系建立    张乐忠;

过渡金属在石油脱硫技术中的催化作用    龙威;颜雪明;

镍基上甲烷与二氧化碳脱氢重整机理的理论研究    徐文媛;龙威;

甲烷重整制合成气机理研究的进展    龙威;徐文媛;

镍基上CH_4-CO_2重整中[OH]与[O]催化的量化研究    徐文媛;龙威;杜瑞焕;李敏;孙世俊;

量子点和纳米金的合成及其在免疫分析中的应用    王秀玲

晶格氧部分氧化甲烷制取合成气的基础研究    魏永刚

微小结构差异分子溶液的热力学研究    刘红丽

改性麦糟吸附剂处理重金属废水的研究    李青竹

天然气非催化部分氧化过程转化炉大型化关键技术研究    郭文元

CdTe量子点制备及其在癌相关物质检测与药物研究中的应用    贺冬秀

复合氧化物负载的镍基催化剂上甲烷二氧化碳重整反应及其机理研究    郭建军

钙钛矿材料的透氧性能及YBCO膜反应器中甲烷转化制合成气的研究    胡捷

焦炉煤气合成甲醇和发电系统关键技术研究    张学镭

天然气制乙炔工艺的氢能利用与多联产系统    王志方

PET的电致发光与光致发光联合测量及其模拟仿真    倪海芳

滑动弧放电等离子体重整甲烷制氢的研究    钟犁

两步法蒸汽重整制氢与合成气用铈基氧载体的性能研究    祝星

水合三聚氰酸质子转移机制的理论研究    马慧清

Ni/MgO-Al_2O_3的制备及甲烷重整反应行为    王佳佳

甲烷重整镍基催化剂制备及催化性能研究    潘秉荣

乙醇一步法制乙酸乙酯铜铬催化剂吸附性能分子模拟研究    智凯敏

水相合成柠檬酸钠稳定的CdS量子点及其性能研究    寇立欣

基于程氏理论原子表面电子密度计算和薄膜内应力研究    曹轲

改性矿石吸附剂脱除烟气中汞的研究    程伟

功能化硒化镉量子点的制备以及作为汞离子荧光探针的研究    郑爱芳;方典军;陈金龙;

我国NO_x污染状况与环境效应及综合控制策略    周维;王雪松;张远航;苏杭;陆克定;

Ni/αAl_2O_3催化剂上甲烷水蒸气重整本征动力学    王金刚,杨立英,刘辉,李成岳

甲烷部分氧化制合成气的La_2O_3助Ni/MgAl_2O_4催化剂    张兆斌,余长春,沈师孔

甲烷二氧化碳重整制合成气的镍基催化剂性能 Ⅱ.碱性助剂的作用    许峥,李玉敏,张继炎,张鎏,何菲

甲烷重整制氢用催化剂的研究进展    杨修春;韦亚南;

四溴双酚A在玻碳电极上的电化学行为    占春荣;黄颖;肖佳;郑少华;许丹凤;林云燕;毛艺;

硫化镉纳米荧光探针荧光猝灭法测定痕量铜    汪乐余,朱英贵,朱昌青,王伦,宋海燕,李世珍,李兴江

功能性硫化镉纳米荧光探针荧光猝灭法测定核酸    汪乐余,郭畅,李茂国,许发功,朱昌青,王伦

硫化镉纳米粒子的合成及荧光猝灭法测定Cu~(2+)的初步研究    刘迪;程伟青;严拯宇;

基于三乙醇胺修饰的CdSe量子点两步荧光猝灭作用传感水溶液中一氧化氮    阎小青;尚卓镔;王煜;晋卫军;

复合氧化物负载的镍基催化剂上甲烷二氧化碳重整反应及其机理研究    郭建军

CO_2重整CH_4反应的理论研究    王盛光

Ni基催化剂的制备与甲烷二氧化碳重整制合成气的研究    田玲

化学气相沉积反应研究的量子化学方法及应用    王君,陈长琦,朱武,刘珍,陈明

用量子化学方法研究烷基糖苷的反应机理    刘祥

Ir/SiO_2上甲烷部分氧化制合成气反应的原位时间分辨红外和原位Raman光谱表征    翁维正,罗春容,李建梅,刘颖,林海强,黄传敬,万惠霖

乙酰胆碱酯酶催化硫代乙酰胆碱水解反应的量子化学研究    王沁泌,蒋华良,陈凯先,顾健德,唐,陈建忠,嵇汝运

咪唑啉化合物生成机理的量子化学研究    王兆辉,王大喜

煤燃烧中铬与氧的反应机理研究    王满辉,刘晶,郑楚光,李来才

1986年化学通报第1—12期总目录    

在酸性介质中 N-H 伪酸 Mannich 反应机理的量子化学研究    翟宇峰,曾仕伦,肖鹤鸣

O_3+CH→OCH+O_2反应机理的量子化学研究    李来才,周红平,唐作华

COS与O_2反应的密度泛函理论研究    胡武洪;申伟;

AlCl_3+NH_3反应体系起始反应的量子化学计算    王君;陈长琦;朱武;陈明;刘珍;

负载型贵金属催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应的原位Raman光谱表征    翁维正;李建梅;刘颖;黄飞扬;黄传敬;万惠霖;

负载型贵金属催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应的原位表征    翁维正;李建梅;黄飞扬;黄传敬;万惠霖;

甲烷部分氧化制合成气Rh／Al_2O_3催化剂的原位Raman光谱表征    裴孝清;李建梅;翁维正;黄传敬;万惠霖;

CH_3SH与BrO反应机理的量子化学及电子密度拓扑研究    郑世钧;樊红敏;孟令鹏;曾艳丽;

甲烷与N_2~+反应机理的理论研究    王磊;刘慧玲;黄旭日;

碳二氟基(C_2F)与气相水的反应机理    王健;丁益宏;孙家钟;

费托合成中CO插入机理的理论证据    李宏平;傅钢;徐昕;

胡椒碱化学发光性质研究及其测定    徐两军;沈闽聪;许雪琴;陈国南;

电化学沉积过程中氮化碳晶体的枝状生长    王建中;于卫锋;田瑀;曹荣根;宋云;宁西京;

中国北欧学者研讨量子化学    罗阿华

科学源自好奇心和不断的怀疑    唐圆

英研究揭秘人脑对威胁反应机理    新讯

量子化学网格门户系统实时观测分子轨道    海

探索先进实验方法和理论    邱美辉

帅志刚当选国际量子分子科学院院士    洪明亮张治国

“表面”课题，不做表面文章    记者：吴鹤年 主任：田中群

铅山籍学者帅志刚成为国际量子分子科学院最年轻院士    本报记者 姜春

帅志刚院士：用塑料来照明    文君

以“铅氧”代“铅酸” 既节能又环保    卢跃刚

大气化学和燃烧化学中几种典型自由基反应机理的理论研究    白洪涛

均相高级氧化技术处理水中邻二氯苯的研究    徐涛

多相光催化氧化过程中H_2-O_2耦合效应及其作用机理研究    陈亦琳

铁镍硼纳米合金的合成及性能研究    董国君

贫燃条件下Fe-Mo/ZSM-5催化剂上氮氧化物的选择性催化还原研究    李哲

类硅烯硅烯结构和反应的理论研究    戚玉华

TiO_2碳热还原氮化法制备TiN粉末及TiN-Al_2O_3复合材料研究    于仁红

臭氧/多相催化氧化去除水中有机污染物效能与机理    孙志忠

在线超声间接电氧化合成苯甲醛及其衍生物的过程和机理研究    李彦威

二氧化氯与多环芳烃污染物的反应活性及机理研究    刘金泉

偏二甲肼与羟基自由基降解反应机理的理论研究    徐亚飞

次磷酸铵制备的新工艺及其吸氧机理的量子化学研究    杨丽莉

金属簇活化甲烷C-H键的密度泛函研究    刘凤霞

缺电子硼氢化物的结构和反应机理的电子密度拓扑研究    默丽欣

大气瞬变物种FC（O）O与NO反应过程的量子化学研究    翟翠屏

部分与大气层中臭氧耗损有关物质与O（～1D）和O（～3P）的反应机理研究    申伟

XNO_2（X＝Cl，Br，I）的异构体及异构化过程的量子化学研究    王静

甲烷部分氧化反应的密度泛函研究    彭勃

改性TiO_2光催化2，4-D水溶液反应的研究    王哲

添加Ti+Al或Ti_3Al对TiB_2-Fe金属陶瓷结构和性能的影响    沈明