乏核燃料高温冶金后处理——为先进堆燃料“闭环”提供解决方案

保罗·戴(Paul Day)，英国《Reuters Events》网站核能专栏编辑，将现代水冷堆乏核燃料后处理方面的文章做了整合，得出的结论是：现代核电机组卸出的乏核燃料高温后处理技术，有望以合理的成本，为下一代反应堆提供适合美国国内使用的核燃料，同时大幅减少剩余废物的数量和毒性[1]。

美国阿贡国家实验室(ANL)的研究设施

水冷堆的燃料棒，只有约5%的铀用于核裂变发电。卸出后称乏(核)燃料(SNF)，目前的通行实践是在堆外长期“暂存”。这种SNF所含辐射毒性相当高，需要衰变几十万年，才能对环境无害。

全球已生产将近40万吨SNF，经“湿法”[2]进行后处理的不到三分之一，结果喜忧参半：体积减少了，但产生的材料有核扩散风险;用作新的核燃料，成本远高于新开采的铀。

目前，全球只有法国、英国、印度和俄罗斯有乏核燃料后处理厂，处理能力约为2000吨/年。

俄乌战争，美国确保国内核燃料供应成为“当务之急”，有个研究项目似乎对目前正在研发的下一代核反应堆寄予特别的希望。

美国阿贡国家实验室(ANL)的科学家，在上个世纪60年代初期的Ⅱ-实验增殖堆(EBR-Ⅱ)和后来的一体化快堆(IFR)项目期间，开始快堆乏核燃料再循环研究。

从EBR-Ⅱ快堆开始，阿贡扩展的这项工作，开发出高温冶金后处理工艺(又称“干法”)，用于氧化物、碳化物和其他先进燃料堆内闭路循环。

IFR是液态金属冷却快堆，后来用于发电并“销毁”乏燃料。在研究期间，研究人员采用高温冶金后处理工艺，即通过电化学反应，把所需的锕系元素与不需要的裂变产物分离，以便成为新的核燃料，入堆再循环。

ANL高温冶金后处理处理工程部经理克里斯塔·霍桑(Krista Hawthorne)说，“目前的重点是把高温冶金后处理技术转变至‘立即部署’状态”。

高温冶金后处理与电解提纯

高温冶金后处理，先回收水冷堆乏燃料的硬质陶瓷氧化物芯块，其中约95%是铀，另外1%是长寿命放射性的锕系元素，其余是不可用的裂变产物。“后处理”就是把芯块中的氧化物成分转化为金属。

接下来，将这些金属熔入熔盐桶内，通过电精炼，电流有选择地熔解并再沉积铀和其他可复用的元素，用于制造快堆可用的燃料。

乏燃料中4%的裂变产物不能使用，仍需通过永久储存的方式加以处置。因为大多数长寿命的同位素送去“再循环”了，因此裂变产物的辐射毒性在几百年内可衰变到天热铀的水平，与未经处理、需要衰变几千年的SNF相比短得多(见下图)。

ANL“中试规模的干法后处理设施概念设计”

乏燃料组份的相对辐射毒性

今天，轻水堆仍然是美国核反应堆的标准设计，其原始的铀燃料价廉且容易获得，但快堆已接近示范阶段，到这十年期末，商用、再循环燃料会成为常态。

通过核燃料再循环经济学的广泛研究，阿贡国家实验室2018年的研究报告“高温冶金后处理中试设施概念设计”[3]指出，精炼作为快堆乏燃料管理和再循环的实际解决方案是可行的。

在这项研究中，设计年再循环100吨乏燃料的系统，基建总成本为3.98亿美元，包括工艺设备和支持系统估算成本9300万美元，设施成本3.05亿美元。年产量扩大到400吨，估计基建总成本9.11亿美元，年运行成本9000万美元。

自从这项研究报告发布以来，阿贡一直在改进设计，使用最新的技术将它提高到商用可行水平。

霍桑说，“我们正在处理各方面的问题，比如把开发的某些下一代传感器与过程控制整合在一起，以提高效率。正在考虑改进产品收集方法，降低工艺过程成本，也在使用机器学习(ML)等技术”。

阿贡正在开发电解提纯炉的数字孪生(digital twin)，从内部开发的监测传感器获取反馈，以便团队实时识别和响应电解精炼条件改变。

她说，“我们正沿着这些方向努力，提高效率并朝着高温冶金后处理工业化方向前进”。

奥克劳公司(Oklo)也在“这条船上”

ANL和微堆开发商奥克劳公司一起工作，引起美国能源部(DOE)的注意。

今年8月，美国能源部长詹妮弗·格兰霍姆(Jennifer Granholm)，在阿贡实验室主任保罗·卡恩斯(Paul Kearns)的陪同下，一道参观了奥克劳的创始人兼首席执行官雅各布·德威特(Jacob DeWitte)和首席运营官卡罗琳·科克伦(Caroline Cochran)在阿贡的公司实验项目。

这家总部设在美国加州的开发商，已经通过技术商业化基金(TCF)、ARPA-E OPEN和ARPA-E ONWARDS[4]，与阿贡合作开发先进的再循环技术，获得DOE三项、总计1150万美元的竞争奖励。

奥克劳公司还通过加速核能创新网关(GAIN)获得赠款，用于在阿贡新的机械工程测试回路(METL)装置上的液态金属热工流体实验研究。

该公司已获得美国能源部的场地使用许可证，可在爱达荷国家实验室(INL)科技园区建造首个核电装置。据说该公司编制了首个先进裂变堆许可证联合申请，计划于2025年建成美国首个商用先进堆。

下一代快堆，如奥克劳公司的这个极光(Aurora)[5]，依靠乏燃料再循环的核燃料支持，因此急需提供解决方案，实现核燃料闭路循环。

科克伦说，“现在，乏燃料是巨大的经济负担，仅‘暂存’就需要大量资金。如果有人付钱转让给我们，就能节约开支。即使免费，仍然经济、有益”。

她说，目前担忧再循环的成本没有根据，特别是在下一代快堆，如奥克劳的Aurora、泰拉能源公司的Natrium或Moltex公司和Elysium公司的熔盐堆换料的时侯(Aurora，20年后才换料)。

她说，“没有真实的根本原因解释，为什么应该非常昂贵。关键是如何运行和管理。核燃料是我们最大的单一成本。如果乏燃料能再循环，就能比目前电网上的任何能源成本都要低”。

资料与注释

[1] Paul Day, Pyroprocessing advances offer solution for fueling next-gen reactors, Reuters Events, Aug 24, 2022.

[2] “湿法”后处理：目前世界乏燃料后处理较成熟的技术是“湿法工艺”，也称“PUREX工艺”。工艺过程复杂，而且因为可以分离出很纯的钚，所以会带来核扩散问题。

[3] “高温冶金后处理中试设施概念设计”：Conceptual Design of a Pilot-Scale Pyroprocessing Facility，待查。

[4] ARPA-E, Advanced Research Projects Agency-Energy：为广泛的单个技术项目提供资金。通常，把这些项目组成围绕公共技术领域的重点技术项目。所有ARPA-E计划和项目都是在对潜在研究领域的技术和科学价值和挑战进行严格辩论的过程中创建的。

ARPA-E OPEN：ARPA-E除针对特定技术领域的重点资助机会外，还涉及能源相关的所有技术，包括当前投资组合之外的领域。目标是支持具有潜在颠覆性的新技术在全能源应用领域的发展。

ARPA-E ONWARDS：优化发展核燃料和先进堆处置系统，目标是推进高性能先进堆废物形态的发展，同时保持优异的核安全保障标准和全球后端成本在可接受的1美元/MWh的范围内。

技术商业化基金(TCF)，The Technology Commercialization Fund ：是个竞争性的实验室资助机会，旨在帮助美国能源部(DOE)国家实验室开发有前景的能源技术商业化。TCF由能源部技术转型办公室(OTT)管理，旨在促进能源部设施、私营公司和其他将能源技术引入市场的实体之间建立更牢固伙伴关系的一系列举措的一部分。

[5] 详见：镜清，奥克劳：一颗冉冉升起的“新星”《中国能源网》，2022-01-31.