近18年长江干流水质和污染物通量变化趋势分析

长江是我国第一大河，2000年以来长江流域水环境形势发生了巨大变化，长江水质现状及其变化和原因备受关注。采用水质、水量、污染物通量、污染负荷等多要素综合分析方法，研究了近18年长江干流水质和污染物通量的时空分布、变化趋势及原因。结果表明：
　　①宜宾以下长江干流总磷浓度高于金沙江；从源区至入海口，长江干流氨氮浓度总体呈沿程上升趋势。
　　②2011—2013年是长江干流水质重要转折期。2003—2010年，长江下游江段氨氮浓度总体呈明显上升趋势，2013—2018年大幅下降，下降约65%；2012—2018年，长江干流大部分江段总磷浓度呈明显下降趋势，其中上游下降最大，为45%~60%；2003—2018年，长江干流高锰酸盐指数、重金属和石油类污染均明显减轻。
　　③2000年以来，长江水量未有明显增大或减小趋势，但输沙量大幅下降。总磷年通量与年径流量密切相关，年内丰水期总磷通量较高。2001—2006年宜昌断面、汉口37码头断面氨氮年通量大幅下降；2013—2018年，大通断面氨氮年通量呈明显下降趋势。
　　④2018年，大通断面总磷、氨氮年通量分别约为9.37×104和21.47×104t。总磷汇入量中游强于下游，氨氮汇入量下游强于中游。上游向下游磷的输送由21世纪初以颗粒态为主转变为2017—2018年以溶解态为主。
　　⑤长江下游江段氨氮浓度和大通断面氨氮年通量的显著下降，以及长江整体石油类超标率大幅下降均主要归因于水污染防治；长江干流大部分江段总磷的明显下降主要归因于随泥沙汇入水体磷的减少，以及长江流域水污染防治。研究显示，近18年来长江干流污染物浓度、时空特征、输送形态发生了巨大变化。　　长江是我国第一大河，起点位于“世界屋脊”——青藏高原的唐古拉山脉格拉丹冬雪峰西南侧，从起点至入海口长约6300 km，流域面积达180×104km2，约占我国陆地总面积的1/5[1]。格拉丹东雪峰至当曲口为沱沱河，当曲口至巴塘河口为通天河，一般将沱沱河、当曲、楚玛尔河、通天河称为长江源区。巴塘河口至宜宾“三江口”(金沙江、岷江、长江三江交汇处)为金沙江，宜宾以下称长江。就整个长江干流而言，宜昌以上为上游，长4504km，流域面积100×104k㎡；宜昌至湖口为中游，长955 km，流域面积68×104km2；湖口以下为下游，长938km，流域面积12×104k㎡。
　　长江干流自西向东横贯我国中部，数百条支流辐辏南北区，是我国水量最丰富的河流，水资源总量9616×108m³，约占全国河流径流总量的36%。长江在全国经济、社会发展中的地位举足轻重，在国家对生态环境保护愈发重视的背景下，长江水环境保护摆在突出重要地位，尤其是长江经济带战略明确要求“生态优先，绿色发展”“共抓大保护，不搞大开发”。 2000年以来，长江水文和水环境形势发生了巨大变化，实施了一系列生态环境保护政策措施，如《中华人民共和国水污染防治法》的颁布实施、污染隐患企业的“关停并转”、入河排污口整治、污染物排放总量和水质改善双约束指标体系与机制、河湖长制的实施以及水土保持等。在上述各因素综合作用下，长江干流水质所发生的变化及原因备受关注。尽管有研究涉及长江干流水质的变化，如对长江口近10年水质时空演变趋势的研究，对长江流域主要污染物总量减排及水质响应特征的研究，对近年来长江水功能区水质达标的分析[4]，对三峡水库蓄水前后长江枝城至沙市段水质的评价，对长江干流局部江段水质变化的分析[6-8]，以及对长江源区水质参数和水化学参数的分析[9-10]，但从水质、水量、泥沙、污染物通量、污染负荷等多方面对长江干流水质历年变化趋势进行系统性、综合性分析以及原因或机理探究的研究较为鲜见。鉴于此，该研究分析了长江水质和污染物通量时空分布及历年变化趋势，从水量、泥沙、水电工程、水污染防治等方面辨析水质变化原因，诊断长江主要水质问题，以期为长江水生态环境保护决策提供科学依据。
　　1 材料与方法
　　1.1 研究范围
　　长江源区沱沱河、通天河人迹罕至，接近原生态，基于历史监测数据的实际情况，研究范围定为金沙江和长江。污染物浓度现状分析中选择50个监测断面(部分为水文水质综合断面)，分布于奔子栏至入海口约4400 km的江段；历年水质变化趋势分析选择具有长系列资料的16个典型断面(见图 1)，其中，攀枝花、宜宾、朱沱、寸滩、万州沱口、官渡口、太平溪以及宜昌8个断面属长江上游江段；沙市五七码头、汉口37码头、黄石西塞山、九江化工厂下游4个断面属长江中游江段; 大通、南京化工厂下游、镇江青龙山、徐六泾4个断面属长江下游江段。选择宜昌、汉口37码头、大通3个断面计算污染物年通量。宜昌断面污染物通量代表了来自上游的污染物量，为上游控制断面；汉口37码头位于洞庭湖和鄱阳湖之间，其污染物通量代表了来自武汉以上江段的污染物量，为中游代表断面；大通位于长江口感潮河段上游端，是长江入海最后一个径流控制站，控制流域面积的90%，控制全江流量的95%，其污染物通量代表了来自大通以上江段的污染物量。
　　1.2 研究时段
　　总研究时段为2001—2018年，但是污染物浓度历年变化趋势分析时段为2003—2018年，没有追溯至2003年前，主要是考虑到2002年我国颁布了GB 3838—2002《地表水环境质量标准》，取代之前的GB 3838—1988《地面水环境质量标准》。 GB 3838—2002要求对高锰酸盐指数、总磷、砷、汞、铅、镉、铬等参数进行测定，采样后对水样(现为原样)静置30min，得到去除沉降物的水样(现为澄清样)来测定水质参数，而GB 3838—1988要求原样混匀后进行测定，两种前处理方式的不同导致了GB 3838—2002实施前、后的水质参数监测值缺乏可比性。
　　1.3 水质参数选择
　　依据2001—2018年长江主要污染物情况，重点选择总磷、氨氮进行浓度和污染物通量长期变化趋势分析；另外，对高锰酸盐指数、重金属、石油类、粪大肠菌等进行了简单分析。
　　1.4 污染物通量计算方法
　　污染物在某时段内的通量通用计算公式：　　式中：W为污染物通量，t；C(t)为t时刻污染物浓度，mg/L；Q(t)为t时刻流量，m³/s；k为单位换算系数。
　　实际工作中无法实现污染物浓度的连续监测，只能获得一定时段内的代表值；长江干流常规水质监测频率为每月1次。根据现实条件及通量估算方法筛选中误差最小原则，采用式(2)(3)计算污染物月通量(Wmi)和年通量(Wa)：
　　式中：Ci为第i个月的污染物浓度值，mg/L；Qi为第i个月的月径流量，108m³。
　　1.5 数据来源
　　总磷、氨氮、高锰酸盐指数、石油类、铅、汞、粪大肠菌群等监测数据来源于长江流域水环境数据库；水量数据来源于水利部长江水利委员会《长江水文年鉴》。
　　2 结果与分析
　　2.1 污染物浓度分析
　　2.1.1 污染物浓度空间分布特征
　　图 2为2018年长江干流总磷和氨氮浓度年均值空间分布。由图 2可见：宜宾以下长江干流总磷浓度高于金沙江。宜宾以下干流总磷浓度年均值波动范围为0.06~0.14mg/L，平均值为0.10mg/L，低于GB 3838—2002中河流Ⅲ类标准限值(0.20mg/L)，但高于Ⅲ类湖库标准限值(0.05 mg/L)；金沙江总磷浓度较低，约82%的断面在0.05mg/L以下，仅巧家县乌东德至金阳县江段总磷浓度超过了0.05mg/L。　　长江作为河流，其总磷浓度跟湖库标准限值比较的意义在于，河湖连通、引调水工程中，长江水常常会进入缓流状态，所以需要从整个长江流域视角认识长江总磷浓度偏高问题。关于地表水中总磷浓度的基准或标准一直存有争议，也是一个难点。总磷不同于其他水质参数的一个重要特点是，同样的浓度在一个水域无不利影响，而在另一个水域则可引发藻类或大型植物过度生长，其是否产生不利影响取决于所在区域的水文情势、气候、水温、日照等因素。美国早期的水质基准[15]建议，为防止不直接汇入湖库的河流中植物过度生长，理想的河流总磷浓度标准值(基准值)为0.1 mg/L，而注入湖库的河流水体则不得超过0.05 mg/L.后来美国有关机构和研究建议河流总磷浓度的指导值为0.08 mg/L[16].对长江干流总磷的影响分析显示：①总磷的主要成分是磷酸盐，属于非毒性盐类物质(水体中的磷某些情况下以黄磷和有机磷农药形式存在时是有毒的，作为单独的污染物进行监测和评价，不属于此处讨论范围)，现有浓度水平对水源地功能、人体健康均无不利的直接影响。 ②磷属于主要营养因子，总磷浓度偏高的长江水在进入缓流状态时可能产生不利的生态效应，如导致富营养化、引发水华等；另外，总磷偏高往往对底栖无脊椎动物的群落结构具有不利影响，但具体影响仍有待研究。所以，总磷偏高的主要影响在于水生态方面，而对水生态的不利影响在某些情况下也会影响水质安全，如水华引发水源地水质下降、自来水厂暂停正常供水等。
　　由图 2可见，长江干流氨氮浓度沿程上升，长江口氨氮浓度最高，长江上游尾段、长江中游上半段和长江下游氨氮浓度相对较高，金沙江以及宜宾以下长江上游上半段、中游下半段(洞庭湖和鄱阳湖之间)的氨氮浓度相对较低。长江下游氨氮浓度总体高于上游和中游，与长三角地区经济发展水平较高以及氨氮来源主要以点源为主有关。
　　根据2016—2018年长江干流石油类监测结果，石油类污染主要存在于上海江段，长江干流出现石油类污染的约100 km河长中上海江段约占80%.长江干流粪大肠菌超标现象较为普遍，其超标河长甚至高于总磷超标河长。
　　2.1.2 污染物浓度历年变化趋势
　　2001—2005年，长江干流的主要污染物为总磷、氨氮、高锰酸盐指数、重金属铅和汞、石油类等。以总磷、氨氮为重点对其历年变化情况进行分析。　　图 3为2003—2018年长江干流不同江段总磷浓度年际变化。由图 3可见，2003—2012年总磷浓度呈上升趋势，之后至2018年呈下降趋势，以上游下降最大，由0.16 mg/L降至0.07 mg/L，下降约56%.各江段所含断面总磷浓度变化趋势分析表明：上游江段的攀枝花断面总磷浓度在2003—2008年较低，2009年出现高值，之后大幅下降，由2009年的0.19 mg/L降至2018的0.02 mg/L，下降约89%；宜宾和朱沱断面的总磷浓度在2012—2018年分别下降了64%和52%；三峡库区江段的寸滩断面、沱口断面、太平溪断面总磷浓度在2012—2018年分别下降了53%、56%、50%。　　图 4为2003—2018年长江干流不同江段氨氮浓度年际变化。由图 4可见：武穴(位于中下游分界点湖口上游约70 km)至入海口江段的氨氮浓度变幅最大，2003—2012年基本呈上升趋势，之后至2018年显著下降，由2012年的0.51 mg/L降至2018年的0.18 mg/L，下降约65%.对该江段所含各断面浓度的变化分析表明，九江化工厂下游断面氨氮降幅最大，由2012年的0.63 mg/L降至2018年的0.13 mg/L，下降约79%；大通、南京化工厂下游和镇江青龙山断面在2013—2018年下降分别为53%、78%、77%;徐六泾断面氨氮浓度从2010年起总体呈下降趋势，由2010年的0.41 mg/L降至2018年的0.22 mg/L，下降约为46%.上游和下游变幅远小于武穴至入海口江段，仅个别断面变幅较大，如三峡库区江段的重庆寸滩断面2010—2018年总体呈下降趋势，由2010年的0.16 mg/L降至2018年的0.06 mg/L，下降达63%. 2011年起，中游江段的沙市五七码头断面氨氮浓度呈下降趋势，由2011年的0.28 mg/L降至2018年的0.10 mg/L，下降约60%.上游攀枝花至江津段氨氮浓度从2013年起也呈明显下降趋势。
　　对其他参数历年变化情况分析表明，2003—2005年经常超标的高锰酸盐指数在2016—2018年已鲜见超标。 2003—2005年铅、镉、汞出现超标现象的断面比例分别为67%、43%、33%，至2016—2018年基本未出现铅、镉、汞超标现象，说明长江干流重金属污染已明显减轻。 2003—2005年出现石油类超标的断面比例为81%，而2016—2018年降至10%，说明石油类污染控制效果显著。
　　2.2 径流量和污染物通量时空变化特征
　　2.2.1 径流量和输沙量时空特征　　图 5、6分别为长江干流朱沱、宜昌、汉口37码头、大通断面年径流量和年输沙量的空间分布特征及历年变化趋势。由图 5可见，2001—2018年朱沱、宜昌、汉口37码头、大通断面年径流量均在一定幅度内波动，无明显上升或下降趋势。各断面水量丰、枯年的出现不完全一致，如2018年朱沱、宜昌断面表现为丰水年，而汉口37码头、大通断面表现为枯水年，主要原因是2018年洞庭湖、鄱阳湖来水偏少。对整个长江而言，丰水年为2002年、2010年、2012年、2016年，枯水年为2006年、2011年。 2001—2018年大通断面年径流量平均值为8 652×108 m3，比1950—2000年年径流量平均值(9 051×108 m3)[19]低了4.4%.由图 6可见，2001年后长江干流年输沙量变幅较大，朱沱、宜昌、汉口37码头、大通断面2018年年输沙量比2001年分别下降了76.6%、87.9%、72.1%、69.9%，以宜昌断面降幅最大，2001年宜昌断面年输沙量为2.99×108 t，2018年降至0.362×108 t，发生了数量级的变化。
　　2.2.2 污染物通量历年变化趋势
　　选取宜昌、汉口37码头、大通三个断面，计算2001—2018年总磷和氨氮两项典型污染物的年通量，并与年径流量进行变化趋势对比，结果如图 7所示。 表 1为2001—2018年宜昌、汉口37码头、大通断面年径流量和污染物年通量特征值。　　由图 7和表 1可见，总磷年通量、氨氮年通量的低值和高值出现的年份与年径流量关系密切，2001—2018年中，宜昌断面有11个年份、大通断面有10个年份的年径流量、总磷年通量、氨氮年通量同时出现明显的高值或低值，汉口37码头断面有9个年份的年径流量、总磷年通量同时出现明显的高值和低值。结果表明，水量对污染物年通量影响较大，但二者时空特征关系错综复杂，污染物通量既是水量的函数，又是污染物浓度的函数；同时水量又影响泥沙含量，影响进入水体中的污染物量(尤其是面源)，影响污染物的吸附、扩散、降解等环境行为，但这并不意味着无法通过年径流量与污染物年通量的关系来辨析污染减排效果。比较某断面在年径流量相近年份间污染物通量的变化，即可推断污染物减排效果，如宜昌断面2001年与2004年径流量接近，其2004年氨氮通量远小于2001年，且氨氮年通量在2001—2006年基本呈单边下降趋势，鉴于水溶性氨氮受泥沙含量影响很小，氨氮通量的下降应主要归因于相应区域氨氮减排的效果，汉口37码头断面亦如此；大通断面2012年与2016年的年径流量接近，但2016年氨氮年通量远小于2012年，而且2012—2018年氨氮年通量基本呈单边下降趋势，氨氮通量的下降应主要归因于相关水域氨氮减排效果，与武穴至入海口江段2012—2018年氨氮浓度呈显著下降趋势的结果(见图 4)高度一致。
　　另外，2006年以来，上游末端宜昌断面总磷年通量只是略高于氨氮年通量(如2018年总磷年通量比氨氮年通量高约10%)，而汉口37码头断面总磷年通量远高于氨氮年通量(2018年总磷年通量比氨氮年通量高约150%)，至下游大通断面氨氮年通量反而远超总磷年通量，说明宜昌至汉口段总磷的入河量较大，而汉口至大通段氨氮入河量较大。以上结果体现了不同区域间水环境形势的差异性。
　　上述某断面的总磷年通量不是纯粹意义上通过该断面的磷量，根据GB 3838—2002测定总磷时，水样采集后(称为原样)先静置30 min，取上层非沉降部分(称为澄清样)测定总磷浓度，静置过程中大颗粒泥沙和吸附于其上的磷会发生沉降，因而澄清样总磷值会低于原样总磷值，尤其是在汛期泥沙含量较高时[20]，但这种情况不影响总磷通量年际变化趋势。澄清样总磷浓度和原样总磷浓度之比随悬浮物浓度呈规律性变化，二者存在一定的经验关系[20]，据此可将澄清样总磷值换算(校正)为原样总磷值。依据校正得到宜昌、汉口37码头、大通断面2018年总磷年通量分别为6.33×104、8.96×104、9.37×104 t，均为各自未校正总磷年通量值的1.2倍。宜昌、汉口37码头、大通断面2018年氨氮年通量分别为4.77×104、3.13×104、21.47×104 t。
　　2.2.3 污染物通量季节性变化特征
　　观测近5年宜昌、汉口37码头、大通断面总磷、氨氮月通量的季节性变化特征， 发现对同一个断面同一种污染物而言，不同年份污染物通量的季节性变化特征基本相似。选取介于丰水年和枯水年之间的2017年作为典型年，给出两种污染物在宜昌、汉口37码头、大通断面各月的通量(见图 8)。由图 8可见：总磷月通量和月径流量的变化趋势高度一致，3个断面的总磷月通量均随水量的增大而增大，随水量减小而减小。而氨氮月通量变化趋势在不同断面间差别较大，宜昌断面氨氮月通量和月径流量变化趋势一致；大通断面氨氮月通量在大多数月份与月径流量变化趋势一致，但在4月和6月不一致；汉口37码头断面氨氮月通量与月径流量的变化趋势相关性较差，在月径流量最大的7月，其氨氮月通量远低于月径流量相对较小的1月和4月。 5—10月总磷月通量较高，约占全年通量的63%~74%，而氨氮年通量不同断面年内分布差别较大，宜昌和大通断面5—10月的氨氮通量约占全年的70%，而汉口断面仅占36%。　　根据式(2)，年内Q变化趋势一定的情况下，W的年内变化趋势取决于C.而C的年内变化趋势可分3种情况：①C的变化趋势与Q基本一致；②C波动较小；③C与Q的变化趋势出现背离。在前两种情况下，污染物月通量跟月径流量变化趋势一致；在第三种情况下，污染物月通量和月径流量的年内变化趋势是否一致取决于C和Q的变化哪一方占主导地位。对总磷和氨氮浓度年内变化趋势分析发现，总磷浓度年内变化符合第一种或第二种情况，所以总磷月通量年内变化趋势与月径流量基本一致。而氨氮浓度年内变化在不同断面间差异较大，在宜昌断面波动较小；在汉口37码头断面波动较大，出现汛期未检出情况；在大通断面年内波动较大。所以宜昌断面氨氮月通量年内变化趋势与月径流量基本一致，而汉口37码头断面氨氮月通量与月径流量的变化相关性较差，大通断面氨氮月通量与月径流量的变化趋势更为复杂，在某些月份表现为一致，在另外一些月份表现为不一致，如7月月径流量最大，但氨氮月通量最高值出现在6月。
　　从污染物性质、赋存形态和来源等方面对以上现象进行分析。地表水体中总磷主要成分是多种形态的磷酸盐，有相当一部分通过吸附作用以颗粒态存在，泥沙是磷的重要载体[21].将磷的来源分为两部分，包括来自点源的量和来自面源的量。长江干流含沙量与流量呈显著正相关[22]，汛期水量大，降雨径流对陆面土壤颗粒的裹挟力大，导致长江含沙量增大；同时，吸附态磷通过径流大量进入水体，导致来自面源的量急剧增大，成为主导因素，而来自点源的量则相对稳定，所以磷的汇入总量急剧增大，使单位时间内的总磷通量增大。因此，汛期大量的磷随泥沙颗粒通过地表径流进入水体，导致总磷月通量与月径流量变化趋势基本一致，这种推演过程与三峡水库入库河流中颗粒态磷占总磷约75%的结论[23]相符。长江上游江段流量、悬浮物/泥沙含量[22-24]、总磷[25-26]三者之间显著正相关，也是上述原因所致。
　　长江水体中的氨氮与磷在以下两个方面存在差异：①磷主要来自面源，而氨氮主要来自点源，且点源中生活源又大于工业源[3]；②氨氮基本上以溶解态存在，不受泥沙裹挟。宜昌断面氨氮月通量和月径流量变化趋势基本一致(见图 8)，是因为宜昌断面氨氮浓度年内季节间比较稳定(2016—2018年各年份均如此)，而且年际之间氨氮浓度也较为稳定，所以出现了氨氮月通量和径流量变化趋势基本一致的现象。而宜昌断面氨氮稳定的合理解释是，来自于库区上游和库区的氨氮在三峡水库这一大型“蓄水池”得到了比较充分的缓冲。
　　汉口37码头断面氨氮月通量表现为6—11月较低，且与月径流量变化趋势不一致的现象，原因是6—11月氨氮浓度较低，相关区域氨氮汇入少，稀释作用强。宜昌断面氨氮年通量略小于总磷年通量，而在汉口37码头断面氨氮年通量却远小于总磷年通量，进一步证明了这种推断的合理性。在大通断面，氨氮月通量与月径流量的趋势基本一致，合理的解释是年内氨氮浓度的波动小于水量的波动；另外，大通断面氨氮年通量远大于总磷年通量，与汉口断面相比出现了反转，再结合图 2中氨氮浓度沿程升高的现象，说明从汉口至入海口，进入长江的氨氮增量超过总磷增量。
　　宜昌断面为长江上游控制断面，是反映长江干流金沙江梯级水库、三峡水库、葛洲坝水库累积影响的第一个断面。对该断面2001—2002年、2017—2018年两个时段总磷通量季节性变化特征和赋存形态进行了对比(见图 9)。由图 9可见：两个时段总磷通量均为汛期高于非汛期，但2017—2018年季节间变幅明显小于2001—2002年，这与其上游水库尤其是三峡水库对流量和泥沙的调控及缓冲作用密切相关；另一个明显特征是磷的输移形态发生了较大变化，2001—2002年宜昌断面通过颗粒态输送的磷在磷输送总量中占比为50%~87%，而在2017—2018年降为14%~35%，磷的输移形态由以颗粒态输送为主转变为以溶解态输送为主。　　3 讨论
　　综合观测图 3、4、7可以发现，对长江干流水质而言，2011—2013年是一个重要转折期，之后长江干流总磷浓度明显下降，武穴至入海口江段氨氮浓度大幅下降。
　　影响河流水质的主要因素有污染物入河量、水量、泥沙含量等，在污染负荷一定的情况下，水量越大则污染物浓度越低。在水量一定的情况下，污染物入河量越大，则污染物浓度越高；污染物入河量越小，则污染物浓度越低。泥沙含量则会显著影响可吸附污染物的浓度，如总磷[27]、高锰酸盐指数[28]、重金属[13, 29]等。污染物入河量取决于水污染防治效果等因素，泥沙含量的变化则取决于水土保持效果、水库拦沙作用等因素。
　　表 2为不同时期长江流域水污染防治[30]和水土保持相关情况[31-33]，以及长江干流具有拦沙作用的水电工程。 2001年后，长江干流典型断面输沙量(与含沙量、悬浮物含量均成正比)大幅下降，尤其是三峡大坝下游的宜昌断面(见图 5)，其原因有以下两点：①水土保持作用(见表 2)。 2006—2015年长江流域治理水土流失面积是2006年之前累计治理面积的52%，是泥沙含量下降的重要原因，朱沱断面在金沙江下游两大梯级水库建成之前输沙量减少(见图 6)，应归因于上游水土保持作用。 ②2003年三峡工程蓄水成库[34-35]、2012年向家坝水电站蓄水成库、2013年溪洛渡水电站蓄水成库所产生的拦沙作用[36-37].从时间节点上看，宜昌断面输沙量降幅最大的2003年、2006年、2011年、2013年正好对应三峡工程首次蓄水成库(至135 m蓄水位)、156 m蓄水位实现、175 m设计目标蓄水位实现、金沙江下游两大梯级水库形成，因此水库修建是上游向下游输送泥沙大幅下降的重要原因。汇入长江水体的泥沙减少，导致通过泥沙裹挟进入水体的磷减少，使得长江干流总磷近年来呈减小趋势。宜昌断面磷的输送由2001—2002年的以颗粒态为主转变为2017—2018年的溶解态为主(见图 9)也是由于宜昌江段泥沙含量大幅减小。当然，不应否认水污染防治在总磷浓度减小中的作用。
　　与总磷不同，氨氮主要以溶解态存在，长江干流武穴至入海口江段氨氮浓度2013年以来大幅下降(见图 4)不应归因于泥沙含量的减小。大通断面相近径流量年份(2012年与2016年以及2013年与2018年)的氨氮年通量(见图 7)和相应江段污染物浓度(见图 4)的大幅下降，说明武穴至入海口江段氨氮浓度的下降归因于水量变化也是不合理的，应主要归因于水污染防治。高锰酸盐指数与氨氮同属耗氧有机物，地表水体中二者浓度密切相关，所以水污染防治是高锰酸盐指数下降的原因之一；此外，高锰酸盐指数与悬浮物中有机质的含量有一定相关性(浓度测定的消解过程会使一部分有机质发生消解)，泥沙含量的减少导致水样中有机质的减少，从而导致高锰酸盐指数下降。石油类物质主要存在于表层水体，受水量和泥沙的影响很小，其超标率大幅下降的主要原因也与水污染防治有关，包括船舶航运业对污染物排放的大力整治。所以，从水质、水量、污染物浓度、污染物通量综合分析，近年来水污染防治效果显著。
　　从时间节点上来看，相比于“十五”“十一五”，国家“十二五”计划实施期间是具有突破性的5年，水环境保护上升为国家战略，在长江流域水污染治理方面，无论是投资规模、治污设施建设规模，还是制度建设、管理和技术水平都有跨越式进展(见表 2)，而该研究所得出的水质变化重要转折期(2011—2013年)正处于“十二五”期间，这不是巧合，而是治理效果的显现。武穴以下江段氨氮浓度在2003—2013年一直呈升高趋势(见图 4)，说明“十五”“十一五”期间长江下游氨氮污染未得到有效遏制，但宜昌断面和汉口断面在2001—2006年氨氮年通量大幅下降(见图 7)，说明“十五”期间上游和中游氨氮减排取得了显著成效。
　　该研究仅从物理化学指标方面得出长江干流水质明显好转的结论，但广义的水质不仅包括物理化学指标，还包括水生生物指标、栖息地指标、病原体指标等[38].实际上，长江生态恶化、环境风险、污染排放等问题仍然突出，生态环境形势依然严峻[39].长江经济带石化、化工、医药、有色金属采选冶炼、磷矿渣堆积、危化品运输等方面仍存在诸多隐患，存在地震等自然灾害引发大型污水处理厂溃泻的风险，建议加强隐患治理和应急预案研究。今后的治理方向应侧重基于大数据信息平台的精细化管理和监督，并强化责任机制。长江水环境保护任重道远，应常抓不懈，只紧不松。
　　尽管从2013年起长江总磷浓度明显下降，但仍处于偏高水平，是首要超标污染物。鉴于总磷在河湖连通、引调水工程、水库回水情况下进入缓流状态可能产生不利的生态效应，以及对底栖生物群落结构具有不利影响[40]，需要从流域水生态安全的角度认识长江总磷偏高问题。建议实施流域性控磷措施，应面源和点源共治。未来长江流域面源总磷的控制既是重点也是难点。与长江类似，作为美国第一大河的密西西比河，其总磷第一大来源也是面源[41-42]，总磷浓度偏高问题至今仍未解决。
　　关于长江干流粪大肠菌群超标问题，从我国不习惯喝生水的角度看，粪大肠菌群超标尽管不会影响饮用水水源地功能，但会影响水体的景观娱乐功能(如游泳)，而且作为饮用水水源地的干流江段如果粪大肠菌浓度较高，势必会增加自来水厂水处理过程中的投氯量，从而产生更多的消毒副产物(如三氯甲烷等)，这些副产物多具有潜在致癌性，可降低自来水出水品质，从群众对生活品质和健康关注度越来越高的角度考虑，长江干流粪大肠菌群超标仍属问题之一。鉴于粪大肠菌群主要来源于生活污水和畜禽养殖废水[43-44]，建议进一步加大未纳入水处理管网系统的生活污水的管控处理，加大畜禽养殖废污水以及垃圾违规堆放等治理。
　　4 结论
　　a 宜宾以下长江干流总磷浓度高于金沙江；从上游至入海口，氨氮浓度总体呈沿程上升趋势；另外，长江干流存在粪大肠菌群污染。
　　b 2011—2013年是长江干流水质重要转折期，之后长江干流总磷浓度明显下降，武穴至入海口江段氨氮浓度大幅下降。2003—2018年，长江干流高锰酸盐指数、重金属和石油类污染均大幅减轻。
　　c 近18年来，长江水量未呈明显增大或减小趋势，但输沙量大幅下降。总磷年通量与年径流量密切相关，5—10月总磷月通量较高。 2001—2006年宜昌断面、汉口37码头断面氨氮年通量大幅下降，2013—2018年，大通断面氨氮年通量呈明显下降趋势。
　　d 总磷汇入量中游强于下游，氨氮汇入量下游强于中游。上游向下游磷的输送由21世纪初以颗粒态为主转变为2017—2018年以溶解态为主。
　　e 长江干流下游江段氨氮浓度和通量大幅下降以及长江整体石油类超标率大幅下降主要归因于水污染防治；长江干流大部分江段总磷和高锰酸盐指数的明显下降主要归因于泥沙汇入量减少及水污染防治。
　　f 建议以兼顾面源和点源进行流域性总磷控制；进一步加大长江干流沿岸影响区未达标生活污水、畜禽养殖废水及垃圾违规堆放等治理，控制粪大肠菌群等病原体污染；加强潜在风险评估和应急预案研究。
　　作者：娄保锋，卓海华，周正，吴云丽，王瑞琳
　　原标题：近18年长江干流水质和污染物通量变化趋势分析